Ayoola Smart, 1994 yılında İrlanda'nın Schull kentinde doğdu. İrlandalı oyuncu, East 15 Acting School'da oyunculuğa öğrendi. East 15 Acting School'da eğitimini tamamladıktan sonra, oyunculuk kariyerine adım attı.

Ayoola Smart'ın ilk önemli rolleri arasında Juliet, Naked ve Smother dizisinde bulunan roller yer alır. Daha sonra Cocaine Bear ve Wheel of Time dizisinde Aviendha rolüyle dikkat çekti. Smart, oyunculuk kariyeri boyunca farklı türlerdeki yapımlarda rol aldı ve her projede yetkin bir performans sergiledi.

Ayoola Smart, oyunculuk dünyasında saygın bir yere sahiptir. O, Killing Eve adlı dizide de rol almıştır.