Mark Phoenix, kariyerinin başlangıcını 1985 yılında EastEnders dizisinde Steve karakterini canlandırarak yaptı. Bu rol, Phoenix'in oyunculuk kariyerine önemli bir başlangıç noktası oldu. EastEnders dizisinde oynadığı Steve karakteri, Phoenix'in oyunculuk yeteneğini gösterdi ve daha sonraki rollerinde de bu yeteneğini kanıtlamasına yardımcı oldu.
Phoenix, daha sonra 2005 yılında V for Vendetta filminde Willy Fingerman karakterini canlandırdı. Bu rol, oyuncunun kariyerinde önemli bir dönüm noktası oldu. V for Vendetta, Phoenix'in oyunculuk yeteneğini daha geniş bir kitleye tanıttı ve oyuncunun kariyerine önemli bir katkı sağladı. Otopsi filminde Louis Tannis karakterini canlandırarak da dikkat çekti. Outlander dizisinde de Prisoner 2 karakterini canlandırdı. Phoenix, Misfits dizisinde Scary karakterini canlandırdı. Upstart Crow dizisinde Kydd karakterini canlandırdı. My Almost Famous Family dizisinde Burly Man karakterini canlandırdı. Prime Suspect dizisinde 2nd Prisoner karakterini canlandırdı.