George Carroll, 27 Eylül 1977'de Boston, Massachusetts'da doğdu. Eğitim hayatının ilk yıllarını burada geçiren George, oyunculuğa ilk adımları da bu şehirde attı. Boston'un canlı müzik ve film sahnesi, genç George'ün yeteneklerini keşfetmesini sağladı. Oynadığı ilk roller, yerel tiyatro prodüksiyonları ve kısa film projelerinden oluşuyordu. Bu dönemde, oyunculuk yeteneğini geliştirmeyi amaçlayan Carroll, çeşitli yerel teatrolarda performans sergiledi.

Oyunculuğa ilk adımlarını Boston'da attıktan sonra, George Carroll'un kariyeri hızla yükselmeye başladı. İlk önemli çıkışını Ben Affleck ve Casey Affleck'in ortak yönetmeni olduğu "Gone Baby Gone" adlı filmde yaptı.